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    本項目為中國地質(zhì)科學(xué)院基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)項目，項目名稱為外源砷在包氣帶中的穩(wěn)定化過程及控制機(jī)理，項目編號SK201410，研究日期為2014年01月至2015年12? 月，本研究在解剖典型包氣帶砷污染場地的基礎(chǔ)上，選取了鐵粉、氧化還原條件、溫度、粒徑以及污染負(fù)荷等五個環(huán)境因素，利用真空冷凍干燥作為土樣砷形態(tài)分級的前處理方式，通過改進(jìn)的連續(xù)提取技術(shù)，取得了以下成果：
1.比對自然風(fēng)干、烘干以及真空冷凍干燥這3種干燥方式，認(rèn)為真空冷凍干燥方式是最佳前處理方式，因為真空冷凍干燥方式具備真空、低溫、快速等優(yōu)點(diǎn)；
2.揭示了包氣帶砷的穩(wěn)定化過程及添加鐵粉對其影響，指出包氣帶外源砷（III）和砷（V）的穩(wěn)定化每個階段均表現(xiàn)為相對易遷移的形態(tài)向相對難遷移的形態(tài)轉(zhuǎn)化，并在實驗結(jié)束時（180d）穩(wěn)定化作用仍在持續(xù)，添加鐵粉明顯提升了包氣帶外源砷（III）和砷（V）的穩(wěn)定化進(jìn)程，并急劇加大了包氣帶外源砷（III）和砷（V）的穩(wěn)定化程度；
3.發(fā)現(xiàn)了粒徑組分、溫度、污染負(fù)荷以及氧化還原條件等對包氣帶砷穩(wěn)定化的影響規(guī)律，認(rèn)為粒徑越細(xì)、溫度越高、污染負(fù)荷越低包氣帶外源砷（III）的穩(wěn)定化程度越高，越偏向氧化環(huán)境包氣帶外源砷（III）和砷（V）的穩(wěn)定化程度也越高。
上述研究進(jìn)展將為包氣帶砷的生態(tài)風(fēng)險評價以及地下水污染風(fēng)險評價提供基礎(chǔ)資料，也將為包氣帶砷污染修復(fù)提供基礎(chǔ)科學(xué)依據(jù)。

    在環(huán)境科學(xué)與地學(xué)領(lǐng)域《Environmental Science and Pollution Research》，《Water Environment Research》，《Journal of Earth System Science》，《Water Quality Research Journal of Canada》，《Chinese Journal of Geochemistry》，《現(xiàn)代地質(zhì)》等雜志發(fā)表砷的環(huán)境地球化學(xué)行為和地下水化學(xué)方面的國際SCI檢索論文6篇、EI檢索論文1篇、中文核心1篇。

    以該項目室內(nèi)試驗方法開展了外源砷在包氣帶中穩(wěn)定化過程及調(diào)控機(jī)理研究，優(yōu)化了土樣砷形態(tài)分級前處理方法，揭示了包氣帶砷的穩(wěn)定化過程及添加鐵粉對其影響，闡明了粒徑組分、溫度、污染負(fù)荷以及氧化還原條件對包氣帶砷穩(wěn)定化的影響規(guī)律。

    該項研究對包氣帶砷污染的修復(fù)提供基礎(chǔ)科學(xué)依據(jù)，會帶來砷污染修復(fù)的成本下降及性能提高。

    1.砷形態(tài)分布的影響因素篩選及外源砷在包氣帶中的穩(wěn)定化過程。在前期研究基礎(chǔ)之上，結(jié)合他人研究成果，篩選出影響砷形態(tài)分布的主要因素；采集代表性灌溉包氣帶介質(zhì)，研究多種外源砷濃度輸入條件下包氣帶中砷隨時間的穩(wěn)定化過程。
2.環(huán)境因素變化對包氣帶介質(zhì)中砷穩(wěn)定化機(jī)制的影響。氧化還原條件變化對包氣帶中砷形態(tài)穩(wěn)定化的影響，溫度變化對包氣帶中砷形態(tài)穩(wěn)定化的影響，不同污染負(fù)荷對包氣帶中砷形態(tài)穩(wěn)定化的影響，不同包氣帶介質(zhì)（不同粒徑）對包氣帶中砷形態(tài)穩(wěn)定化的影響。
3.野外原位外源砷持續(xù)增加條件下包氣帶垂向上砷的穩(wěn)定化機(jī)制。實際含砷污水灌溉條件下砷形態(tài)在包氣帶垂向上的動態(tài)變化及穩(wěn)定化過程，田間實際的氧化還原條件和溫度等參數(shù)的輸入變化對包氣帶砷穩(wěn)定化的影響機(jī)制。

    早期對各種環(huán)境介質(zhì)中砷污染風(fēng)險的研究均是通過其總量來衡量或描述，隨著形態(tài)分級技術(shù)的提出，研究人員逐漸認(rèn)識到就污染風(fēng)險及其遷移性而言形態(tài)研究比總量研究更為重要。目前，土壤中砷的形態(tài)分級方法基本已經(jīng)趨于成熟。該類方法始于上世紀(jì)70年代，Tessier 等于1979年首次提出了采用連續(xù)提取方法對土壤/沉積物中的痕量金屬進(jìn)行形態(tài)分級，該方法分五個步驟分別提取土壤/沉積物中痕量金屬的離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)以及殘渣態(tài)，研究結(jié)果表明該方法有良好的準(zhǔn)確性和較高的可重復(fù)性并得到廣泛應(yīng)用。隨后，基于所選提取劑和目標(biāo)提取態(tài)的不同，相關(guān)學(xué)者分別提出了3步、6步以及7步連續(xù)提取方法。上述這些方法的提出主要對應(yīng)的是各種重金屬，而很少考慮到砷與重金屬的區(qū)別，重金屬在環(huán)境介質(zhì)中以陽離子形式存在，而砷作為一種類金屬是以陰離子形式存在，因此，適合于提取重金屬的提取方法卻不一定完全適合于提取砷?？紤]到砷與磷是同族元素，相關(guān)學(xué)者在參考磷的形態(tài)提取方法的基礎(chǔ)上，提出了一些專門針對砷的連續(xù)提取方法。其中，Wenzel等所提出的連續(xù)提取方法對各種結(jié)合形態(tài)的分離效果較好，且各提取劑不存在干擾測量的問題，因而是目前土壤中砷形態(tài)的連續(xù)提取中應(yīng)用最廣的方法。但該方法由于較少考慮有機(jī)物對砷形態(tài)的影響，因此相對不適合用于有機(jī)質(zhì)含量較高的土壤中砷的結(jié)合形態(tài)研究。近期，申請者已在Tessier 和Wenzel等方法的基礎(chǔ)上改進(jìn)了相應(yīng)的薄弱點(diǎn)創(chuàng)建了新的形態(tài)連續(xù)提取方法。
根據(jù)USEPA的定義，穩(wěn)定化是指通過形態(tài)轉(zhuǎn)化，將污染物從易遷移態(tài)轉(zhuǎn)化為不易溶解、難遷移的形態(tài)，從而達(dá)到消減污染物的危害風(fēng)險。因此，穩(wěn)定化研究的主要核心就是化學(xué)形態(tài)轉(zhuǎn)化的研究。由于土壤本身的容量大、不同形態(tài)砷并存，加上土壤條件控制的難度較大，很多研究人員認(rèn)為在生產(chǎn)實際中要通過改變環(huán)境因素來調(diào)節(jié)砷形態(tài)較為困難、較難實現(xiàn)。因此，目前利用穩(wěn)定化技術(shù)修復(fù)土壤砷污染主要是通過添加穩(wěn)定化劑使土壤中的砷從易遷移態(tài)轉(zhuǎn)化成難遷移態(tài)，而很少考慮通過改變溫度和氧化還原條件等環(huán)境因素來調(diào)節(jié)砷形態(tài)從而實現(xiàn)降低砷污染風(fēng)險的目的。然而采用各種化學(xué)固定/穩(wěn)定化技術(shù)——利用大批量的各種化學(xué)添加劑促進(jìn)砷的固化，雖然對砷的固化效果較好，但仍然存在一些缺陷，一是處理深度不夠——僅對包氣帶表層（土壤層）較為有效而對包氣帶中下層效果較差甚至無法實施，二是很大程度上改變了包氣帶/土壤介質(zhì)的各種原有理化性質(zhì)并降低了包氣帶/土壤的使用或利用價值，三是治理成本相對較高。
化學(xué)穩(wěn)定化修復(fù)技術(shù)治理土壤砷污染過程中是利用連續(xù)提取技術(shù)研究穩(wěn)定化劑添加前后砷的結(jié)合形態(tài)分布狀況以及相應(yīng)的生態(tài)污染風(fēng)險，而很少考慮隨時間的推移土壤對砷的天然穩(wěn)定化（老化，又名自然消減）作用。該作用近些年被相關(guān)研究人員用于研究土壤中砷的生物有效性以及生態(tài)污染風(fēng)險方面。例如，Tang等人和Juhasz等人通過室內(nèi)培養(yǎng)實驗研究了多種不同理化性質(zhì)土壤中砷的老化過程；Quazi等人通過培養(yǎng)實驗研究了受農(nóng)藥砷污染土壤中砷的老化過程；Li等人、Datta和Sarkar以及Meunier等人通過不同的時間尺度分別研究了微生物和土壤化學(xué)性質(zhì)（有機(jī)物）對土壤中砷老化過程的影響。目前，雖然對各種土壤砷的天然穩(wěn)定化/老化作用以及土壤化學(xué)性質(zhì)對其影響等研究成果已較多，但在溫度和氧化還原條件等自然環(huán)境因素變化對土壤砷穩(wěn)定化/老化機(jī)制的影響等方面的研究卻鮮見報道。近期，王豹等人對比研究了厭氧淹水和風(fēng)干條件下土壤重金屬形態(tài)的分析結(jié)果表明氧化還原條件是影響重金屬形態(tài)變化的關(guān)鍵因素之一。此外，申請者近期對比研究了冷凍真空干燥、風(fēng)干以及烘干的實驗結(jié)果顯示溫度對砷形態(tài)的影響也相當(dāng)明顯。
綜上所述，對于全球性的外源輸入包氣帶砷污染現(xiàn)象，由于以往的化學(xué)穩(wěn)定化修復(fù)技術(shù)存在一些明顯的缺陷——修復(fù)深度不夠以及過度改變土壤理化性質(zhì)等，而通過調(diào)節(jié)環(huán)境因素來加強(qiáng)砷在包氣帶中的穩(wěn)定化作用從而達(dá)到降低砷遷移性/活性的目的在理論上是可行的，因此，有必要開展外源砷在包氣帶中的穩(wěn)定化過程及其控制機(jī)理研究。該研究的核心問題就是包氣帶中砷穩(wěn)定化的受控機(jī)制——溫度和氧化還原條件等環(huán)境因素變化對砷穩(wěn)定化機(jī)制的影響。因此，申請者擬基于自我創(chuàng)建的結(jié)合形態(tài)連續(xù)提取技術(shù)，采用室內(nèi)培養(yǎng)實驗和野外原位試驗方法相組合，設(shè)計合理的試驗方案來研究外源砷在包氣帶中的穩(wěn)定化過程及其控制機(jī)理，試圖回答溫度和氧化還原條件實時變化對包氣帶砷穩(wěn)定化機(jī)制的影響這一關(guān)鍵科學(xué)問題。